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利用臭氧(O3)氧化降解酮洛芬(KET)模擬廢水的研究

 

摘要：利用臭氧(O3)氧化降解酮洛芬(KET)模擬廢水,考察了初始pH 值,臭氧流量(QO3),反應(yīng)溫度(T)及KET 初始濃度(C0)對(duì)臭氧降解KET效果的影響.在KET 初始濃度為20μmol/L,臭氧流量0.4L/min 的反應(yīng)體系中,室溫條件下,研究了pH=4,7,10 時(shí)O3和羥基自由基(·OH)分別對(duì)KET 降解的貢獻(xiàn)率.采用競爭法,以布洛芬和苯甲酸為分子探針,分別測(cè)定了KET 與O3,·OH 的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù).結(jié)果表明,不同實(shí)驗(yàn)條件下臭氧降解KET 符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué).pH 值,QO3及T 的增大促進(jìn)了KET 降解,C0的增大抑制了KET 的降解.通過對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合得到表觀一級(jí)動(dòng)力學(xué)的冪指數(shù)方程(k=154439exp(-32831/RT) QO30.679C0-0.2[OH-]0.07).體系中O3和·OH同時(shí)對(duì)KET存在氧化作用.在設(shè)定的條件下,pH 值為4,7 和10 時(shí)O3對(duì)KET 降解的貢獻(xiàn)率分別為18.4%,11.0%和6.2%,而·OH 對(duì)KET 降解的貢獻(xiàn)率分別為81.6%,89.0%和93.8%.測(cè)得KET與O3的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)為1.09L/(mol·s),與·OH的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)為8.82×109L/(mol·s).

 

       近年來,藥品及個(gè)人護(hù)理用品(PPCPs)作為一類新興環(huán)境污染物備受關(guān)注.酮洛芬(KET,C16H14O3)是一種常見的PPCPs類物質(zhì),被廣泛應(yīng)用于消炎解熱鎮(zhèn)痛以及治療風(fēng)濕性疾病.目前我國每年生產(chǎn)和使用KET 約92t,其對(duì)環(huán)境造成的影響不容忽視.研究指出KET存在于污水處理廠出水,環(huán)境水體以及飲用水水源中,濃度通常在μg/L~ng/L 量級(jí),由于自來水廠傳統(tǒng)的工藝不能完全去除這一類污染物,因此飲用水中可能含有低濃度KET,長期飲用將帶來健康風(fēng)險(xiǎn).目前關(guān)于降解KET 的研究較少,Real 等通過研究紫外光對(duì)KET 的降解,得出10min 內(nèi)KET 的去除率可達(dá)99%;通過研究酮洛芬的光化學(xué)行為得知,酮洛芬的光量子產(chǎn)率為0.14,對(duì)光子的利用率較低.此外,采用電芬頓法降解KET,得出5min 內(nèi)KET 的降解率可達(dá)85.7%,但該方法對(duì)pH 值的要求較高,不利于實(shí)際應(yīng)用.臭氧(O3)是一種清潔的,環(huán)境友好的強(qiáng)氧化劑,近20 年來得到廣泛的研究與應(yīng)用.O3能直接氧化有機(jī)污染物,氧化還原電位2.07V.在一定的條件下,O3 能自分解產(chǎn)生活潑的羥基自由基(·OH),·OH 是一種強(qiáng)氧化劑,氧化還原電位為2.8V,能將水體中難降解的大分子有機(jī)污染物氧化降解成低毒或無毒的小分子物質(zhì).臭氧對(duì)不同類型PPCPs 的降解效果有很大差異.其中,臭氧可以高效降解水中的抗抑郁藥西酞普蘭,廣譜抗菌藥磺胺甲惡唑,抗炎藥雙氯酚酸,而對(duì)抗驚厥藥安定及脂調(diào)節(jié)劑氯貝酸的降解效果較差.此外,目前關(guān)于臭氧降解KET 這方面的研究仍未有系統(tǒng)報(bào)道.

 

      本文研究了初始pH 值,臭氧流量,反應(yīng)溫度以及KET初始濃度4個(gè)因素對(duì)降解效果的影響,并建立了臭氧氧化法降解KET 的表觀動(dòng)力學(xué)方程.以競爭法測(cè)定了O3以及·OH 與KET 的反應(yīng)速率常數(shù).研究工作可為臭氧氧化技術(shù)在處理KET 的應(yīng)用提供理論參考和技術(shù)支持.

 

 結(jié)論

1 臭氧氧化法能夠有效地降解KET,其降解效率受溶液初始濃度,臭氧濃度,pH 值和溫度的影響.KET 的初始濃度越大,其降解速率越小;臭氧流量的增大,KET 降解速率增大;pH 值對(duì)反應(yīng)有很大影響,堿性環(huán)境對(duì)KET 降解有利;溫度越高對(duì)KET 降解越有利.

2 臭氧降解KET 的活化能E=32.83kJ/mol,低于一般化學(xué)反應(yīng)的活化能(70~170kJ/mol),說明臭氧法降解KET 比較容易進(jìn)行.

3 在本實(shí)驗(yàn)設(shè)定的條件下(KET 初始濃度2~40μmol/L,臭氧流量0.06~0.6L/min,溫度為288~318K,初始pH 值為4~10),KET 的降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué),表觀動(dòng)力學(xué)方程為k=

4 臭氧作用下KET 的氧化降解既包含了O3的直接氧化,也包含了O3誘發(fā)產(chǎn)生的·OH的間接氧化.

5 在KET 初始濃度為20 μmol/L,臭氧流量0.4L/min,室溫條件下,初始pH 值為4,7,10 時(shí),O3對(duì)KET降解的貢獻(xiàn)率分別為18.4%,11.0%,6.2%,而·OH對(duì)KET降解的貢獻(xiàn)率分別為81.6%,89.0%及93.8%.KET 與O3 的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)為1.09L/(mol·s),與·OH 的二級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)為8.82×109L/(mol·s).

 

摘自：林曉璇,劉國光*,李若白,孔青青,陳智明,李富華,陳 平,陸一達(dá) (廣東工業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東廣州 510006)

中國環(huán)境科學(xué) 2017,37(2)：598~605